2021年12月3日，陆培祥教授带领的超快光学团队在电场调控杂化钙钛矿非线性光辐射的研究中取得重要进展。研究人员提出了利用电场调控无机卤化物钙钛矿双光子荧光和激光的新机制，相关研究成果以《Highly Tunable Enhancement and Switching of Nonlinear Emission from All-Inorganic Lead Halide Perovskites via Electric Field》为题，发表在国际权威期刊Nano Letters杂志上。陆培祥教授和刘为为副教授为论文共同通讯作者，红宝石国际平台地址博士生高燕和武汉工程大学青年教师李晓红为论文共同第一作者。红宝石国际平台地址王兵教授、王凯教授也在该项研究工作中做出了重要贡献。
金属卤化物钙钛矿材料在太阳能电池、发光二极管、微纳激光、光电探测器等光电器件中具有广阔的应用前景。同时，卤化物钙钛矿还具有优良的非线性光学特性，例如非线性吸收、光克尔效应、双光子和多光子荧光等，在激光饱和吸收体、频率上转换光子器件和超分辨成像等领域受到了人们的广泛关注。研究表明，卤化物钙钛矿对外界作用如压力场、光照、温度等具有较高的敏感性，因而这些特性为卤化物钙钛矿光学特性调控提供了丰富的研究手段。尽管卤化物钙钛矿具有较高的缺陷容忍度，在实际光电器件应用中，其本身的缺陷态浓度依然是影响器件工作性能的重要指标。而如何对本身固有的缺陷态加以调控和利用，将这一不利因素转化成有利条件，对于研究卤化物钙钛矿中的光物理过程和制备高性能钙钛矿光电器件都具有重要的意义。
针对这一科学问题，研究人员设计了一种金属-绝缘体-半导体(Metal-Insulator-Semiconductor, MIS）复合结构，利用局域场增强和缺陷态填充效应，使得CsPbBr3微片的双光子荧光增强了2个数量级。在此基础上，研究人员发现垂直于CsPbBr3微片平面方向的外加电场将对其双光子荧光强度产生较大影响，通过调节电场的极性和强度，实现了双光子荧光增强倍数从~61.2倍到~370.3倍动态可调。进一步研究显示，热退火和KBr钝化后的CsPbBr3微片的缺陷态会降低，对应的双光子荧光强度的可调谐性也大大降低。因此，研究人员提出，外加电场诱导的CsPbBr3微片中的Br空位缺陷的钝化/激活是实现可调控双光子荧光增强的主要机制。
图1.电场对MIS结构中CsPbBr3微片双光子荧光增强的调控
图2.电场作用下CsPbBr3微片中Br空位缺陷钝化和激活示意图
图3.利用MIS结构实现高质量双光子激光以及动态开/关调控
该MIS结构也为实现动态可调的微纳激光提供了很好的实验平台。在近红外飞秒激光泵浦下，研究人员获得了低阈值、高Q因子的双光子微纳激光。通过外加电场的作用，研究人员进一步实现了卤化物钙钛矿双光子激光的动态开关，开关比可达67:1。该项工作提出了利用电场控制卤化物钙钛矿缺陷态钝化和激活从而调控其非线性光辐射的新机制，为开发高效、可调谐的非线性光子器件奠定了理论和实验基础。
该项研究工作得到了国家自然科学基金青年项目和创新研究群体项目的资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.1c03142
