11月22日,《物理评论快报》（Physical Review Letters）在线发表了超快光学团队题为《固体高次谐波产生的惠更斯-菲涅尔图像》（Huygens-Fresnel Picture for High Harmonic Generation in Solids）的研究成果。青年教师李亮为论文的第一作者,兰鹏飞教授和陆培祥教授为论文的共同通讯作者。

激光诱导的电子再散射在阿秒物理中起着至关重要的作用，为许多强场超快过程提供了直观的物理图像，例如，高次谐波产生（HHG）、高阶阈上电离（ATI）和非次序双电离（NSDI）等等。同时，电子再散射图像还揭示了强激光诱导相干电子的自探测行为，激发了激光诱导电子衍射和高次谐波光谱等研究原子、分子尺度时间分辨动力学的新方法。利用这些方法，人们可以实现前所未有的阿秒-亚埃超高时空分辨测量。

基于高次谐波光谱的超高时间分辨测量方法，最核心的问题是如何标定电子动力学过程的时钟。在过去的三十年里，人们基于再散射图像发展了一系列经典和半经典的轨迹模型，电子动力学过程的时钟通常由粒子再散射标定。这些模型在理解原子、分子气体强场超快动力学方面取得了巨大成功。然而，我们的研究发现，固体高次谐波产生过程中，基于粒子再碰撞标定的时钟存在约500阿秒的偏差，这将严重影响已有阿秒时间分辨测量方法的可靠性。固体中电子的非局域性以及固体复杂的能带结构，电子波包在运动过程中会发生明显的畸变。因此，在固体高次谐波产生过程中必须考虑电子波动性的影响。

基于电子的波动性，我们提出了固体高次谐波产生的惠更斯-菲涅尔图像。这样电子运动可以由一系列小波而非经典粒子来描述，高次谐波辐射被解释为所有小波贡献的相干叠加。基于惠更斯-菲涅尔图像，超快光学团队提出了一种新的、准确标定电子动力学过程时钟的方法，利用该方法可以给出与第一性原理计算一致的结果。为了进一步验证惠更斯-菲涅尔图像，还从理论上演示了利用时域干涉仪检验电子波动性的方案。结果表明，采用粒子再碰撞预言的条纹位置与第一性原理计算存在约0.4π(~1fs)的偏差，而基于惠更斯菲涅尔图像的方法可以准确的预测干涉条纹的位置。

图1. 固体高次谐波产生的惠更斯-菲涅尔图像示意图。

此项工作提出了高次谐波产生的惠更斯-菲涅尔图像，给出了标定原子分子内部电子动力学过程时钟的新方法。该工作为研究强场中的超快电子动力学过程提供了一种新颖且普适的范式，并为基于高次谐波光谱和激光诱导的电子衍射等阿秒时间分辨测量奠定了理论基础。

该项工作得到了基金委创新研究群体和重大研究计划等项目的支持。

DOI:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.223201